地表水中全氟及多氟烷基化合物靶向、疑似和非靶向筛查及风险评估

            尽管全球市场已有数千种全氟及多氟烷基化合物（PFAS），但多数环境监测只关注到其中的小部分，而且很多新兴PFAS难以获得标准品进行准确定量，这可能导致PFAS的环境风险被低估。因此，本研究构建了一套PFAS“识别-定量-优控污染物甄别”的流程。利用靶向、疑似和非靶向筛查手段，在北京市潮白河流域地表水中鉴定出33种PFAS。由于14种PFAS无法获得标准品，本研究利用50种PFAS的分子描述符及其在高分辨质谱Orbitrap中的响应因子，构建了随机森林回归模型，来预测无标样PFAS的响应因子，并计算其浓度。模型对于测试集中PFAS响应因子的最大预测误差仅为2.6倍，然而同一类别PFAS在Orbitrap中的最大/最小响应因子比值为1.2-10.0，在QqQ中的最大/最小响应因子比值为1.7-22.3，因此传统半定量结果的不确定性明显高于模型预测误差。最后，综合基于浓度与检出率的暴露评估和基于持久性、生物富集性和毒性（PBT）的危害评估，甄别了地表水中的优控PFAS，筛选出4种高风险等级PFAS（全氟辛酸PFOA、氢取代全氟己酸H-PFHxA、双三氟甲烷磺酰亚胺bistriflimide和6:2氟调聚羧酸6:2 FTCA）。研究表明开发全面的筛查和定量策略对于环境中PFAS监测和优控污染物甄别至关重要，尤其是没有标准品的未知PFAS。